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Feldsäume gehören zu den letzten verbliebenen Lebensräumen für Wildpflanzenarten in der Agrarlandschaft. Aufgrund ihrer unmittelbaren Nähe zu den bewirtschafteten Flächen kann jedoch ihre Vegetation durch den Eintrag von Agrarchemikalien beeinträchtigt werden. Das Ziel dieser Arbeit war es die Einzel-, und Kombinationseffekte von Herbizid-, Insektizid- und Düngereinträgen auf die Pflanzengemeinschaft eines Feldsaums zu untersuchen. Es wurde ein 3-jähriges Freilandexperiment mit einem randomisierten Blockdesign, bestehend aus 7 Behandlungen (H: Herbizid, I: Insektizid, D: Dünger, H+I, D+I, D+H, D+H+I) und einer Kontrolle mit jeweils 8 Replikaten (= Parzellen), auf einer Wiese durchgeführt. Die Parzellen hatten je eine Größe von 8 m × 8 m und waren durch 2 m breite Wege voneinander getrennt. Die für die Behandlung der Parzellen verwendeten Dünger- (25 % der Feldrate) und Pestizidraten (30 % der Feldrate) entsprachen realistischen Eintragsraten (Überspritzung + Abdrift) in den ersten Meter eines Feldsaums in Nachbarschaft zu einem Getreidefeld.
Die Studie zeigte, dass Dünger- und Herbizideinträge wesentliche Faktoren darstellen, welche die natürliche Pflanzengemeinschaft in Feldsäumen beeinflussen. 20 der 26 häufigsten auf der Wiese vorkommenden Arten zeigten signifikante Effekte durch die Dünger- und Herbizidbehandlung. Die Düngung förderte stickstoffliebende Pflanzenarten und reduzierte das Vorkommen von kleinwüchsigen Arten. Durch das Herbizid wurden drei Pflanzenarten bereits im ersten Jahr fast vollkommen verdrängt, während andere Arten hauptsächlich subletale Effekte (z.B. phytotoxische Effekte, eine bis zu 100 % reduzierte Samenproduktion) vorwiesen. Werden Feldsäume allerdings über mehrere Jahre Agrarchemikalien ausgesetzt, führen auch diese subletalen Effekte (insbesondere Effekte auf die Reproduktion) zu einer Reduzierung der Populationsgröße, wie in dem Feldversuch beobachtet werden konnte. Die Kombinationsbehandlung von Dünger und Herbizid führte zu signifikanten Interaktionseffekten, welche sich nicht von den Effekten der Einzelbehandlungen extrapolieren ließen. Die Dünger- und Herbizideffekte intensivierten sich über den Untersuchungszeitraum, führten nach 3-jähriger Anwendung zu einer Veränderung in der Pflanzengemeinschaft, und reduzierten die Pflanzendiversität um 15 % im Vergleich zur Kontrolle. Das Insektizid wirkte sich signifikant auf das Vorkommen von zwei Pflanzenarten aus (1 positiver, 1 negativer Effekt). Die Ergebnisse des Feldversuchs lassen darauf schließen, dass eine fortführende Behandlung zu weiteren Gemeinschaftsveränderungen und wahrscheinlich auch zum Verschwinden bestimmter Pflanzenarten führen würde. Es war eine Tendenz zur Ausbildung von Gras-Dominanzbeständen zu erkennen, welche einen Verlust von Blütenpflanzen mit sich brachte. Dies konnte auch in eigenen Monitoringstudien in Feldsäumen beobachtet werden.
Zwar zielt die Risikobewertung von Herbiziden darauf ab Nichtziel-Pflanzen in Habitaten außerhalb des bewirtschafteten Feldes vor nachteiligen Auswirkungen zu schützen, Reproduktionseffekte und Kombinationseffekte werden bisher jedoch nicht berücksichtigt. Zudem gibt es keine Regelungen zur Düngeranwendung in Nachbarschaft zu Feldsäumen, weshalb Düngereinträge in Feldsäume und deren Interaktion mit Herbizideffekten sehr wahrscheinlich sind.
Anpassungen der derzeitigen Risikobewertung, eine Entwicklung von Risikominderungsstrategien für die Herbizid- und Düngerapplikation, sowie generelle Managementmaßnahmen für Feldsäume sind daher dringend notwendig, um die Pflanzendiversität in Feldsäumen zu erhöhen und zu schützen.
Der zunehmende Einsatz von Titandioxid-Nanopartikeln (nTiO2) birgt das Risiko eines erhöhten Eintrags in Oberflächengewässer, wo diese mit weiteren anthropogenen Stressoren (z.B. Schwermetalle) vorkommen können. Das gemeinsame Auftreten ermöglicht die Adsorption von Schwermetallen an nTiO2, welche aufgrund ihrer Agglomeration häufig aussedimentieren. Somit können Nanopartikel mit den adsorbierten Metallionen potentiell für pelagische aber auch benthische Organismen ein Risiko darstellen. Die kombinierte Toxizität von nTiO2 und Schwermetallen wird vermutlich durch die Eigenschaften der Stressoren, aber auch durch verschiedene Umweltparameter (z.B. organisches Material, pH, Ionenstärke) bestimmt.
Allerdings wurde der Einfluss dieser Faktoren bisher nicht systematisch untersucht. Daher zielte diese Arbeit darauf ab den Effekt von verschiedenen nTiO2-Produkten, welche sich in der Zusammensetzung der kristallinen Struktur unterschieden, auf die Toxizität von Kupfer (als Stellvertreter für Schwermetalle) für den pelagischen Testorganismus Daphnia magna in Gegenwart von verschiedenen Formen und Konzentrationen organischen Materials zu untersuchen. Es ist anzunehmen, dass die Dauer der Interaktion (=Alterung) die kombinierte Toxizität der Stressoren beeinflusst. Ergänzend wurde deshalb der Einfluss von nTiO2 auf die Kupfer-Toxizität nach einer Alterung unter dem Einfluss verschiedener Umweltparameter (nämlich organisches Material, pH, Ionenstärke) untersucht.
Des Weiteren wurde die Übertragbarkeit der wesentlichen Ergebnisse auf benthisch lebende Organismen mit Gammarus fossarum geprüft. Die vorliegende Arbeit zeigte für alle untersuchten Szenarien eine reduzierte Kupfer-Toxizität in Gegenwart von nTiO2, unabhängig von deren kristallinen Struktur. Dieser Effekt ließ sich auch auf benthische Lebewesen übertragen, obwohl die Exposition durch die Anwesenheit von nTiO2 aufgrund der Sedimentation mit dem adsorbierten Kupfer potenziell erhöht war.
Die erzielten Beobachtungen legen eine Verwendung von nTiO2 zur Aufreinigung von beispielsweise Abwasser nahe. Allerdings sollten potentielle Nebeneffekte (z.B. chronische Toxizität, Bildung von Sauerstoffradikalen) zunächst gründlich untersucht werden. Darüber hinaus sind die Übertragbarkeit auf andere Stressoren (z.B. andere Schwermetalle, organische Chemikalien) und der Verbleib von Schwermetallen in aquatischen Ökosystemen nach einer Sorption an nTiO2 ungewiss und bedürfen weiterer Forschung.
Die Abschätzung der Eintragswahrscheinlichkeit von Pestiziden in Gewässer ist insbesondere im Landschaftsmaßstab aufgrund der erforderlichen ereignisbezogenen Probenahmetechniken mit erheblichem Kostenaufwand verbunden. Simulationsmodelle können hierbei eine wichtige Alternative zur Planung von Risiko-Minimierungsmaßnahmen darstellen. Hauptziele dieser Arbeit waren (A) die Entwicklung eines Simulationswerkzeugs, mit dessen Hilfe das Eintragsrisiko von Pestiziden in Oberflächengewässer im Landschaftsmaßstab abgeschätzt werden kann und sich Risiko-Minimierungsmaßnahmen effektiv planen lassen, sowie (B) die Durchführung einer Expositions- und Risikoabschätzung sowie die Abschätzung negativer Effekte von Pestiziden auf die Artenzahlen von Fließgewässer-Lebensgemeinschaften des Braunschweiger Umlands. Exposition, Risiko und Effekte In den Abschnitten 1.1 und 1.2 wurde das Simulationsmodell auf landwirtschaftlich beeinflusste Fließgewässer des Braunschweiger Umlands angewendet. Abschnitt 1.3 gibt einen Überblick über allgemeine Anwendungsmöglichkeiten des Simulators und den Systemaufbau. Abschnitt 1.1 - Scenario based simulation of runoff-related pesticide entries into small streams on a landscape level (Englische Publikation, S. 27): Auf Basis des von der OECD vorgeschlagenen (ratio of exposure to toxicity) REXTOX-Modells wurde der Pestizideintrag für 737 Probestellen bei kleineren Fließgewässern des Braunschweiger Umlands simuliert. Die Simulation wurde für die 15 im Untersuchungsgebiet am häufigsten nachgewiesenen Pestizide für je acht verschiedene Umweltszenarien durchgeführt. Die Szenarien umfassten Management-Maßnahmen, wie z.B. die Variation der Randstreifenbreite, sowie klimatische und saisonale Aspekte. Die höchsten Konzentrationen wurden für ein Szenario ohne Randstreifen und gleichzeitig erhöhten Niederschlägen vorhergesagt. Anhand der simulierten Konzentrationen wurde das Risiko für aquatische Lebensgemeinschaften auf Basis von Standard-Toxizitätstests (Endpunkte EC50, LC50) und eines Sicherheitsfaktors abgeschätzt. Abschnitt 1.2 - Linking land use variables and invertebrate taxon richness in small and medium-sized agricultural streams on a landscape level (Englische Publikation, S. 50): In dieser Studie wurden die langjährigen mittleren Artenzahlen von Fließgewässer-Invertebratentaxa im landwirtschaftlich geprägten Braunschweiger Umland (Untersuchungen über 15 Jahre bei 90 Gewässern an 202 Probestellen) auf Wechselbeziehungen mit verschiedenen Umweltfaktoren, wie z.B. der Gewässerbreite, der Landnutzung (Landwirtschaft, Wald, Wiese, Siedlung), der Bodenart sowie landwirtschaftlich bedingter Stressoren untersucht. Der Stress, der von der landwirtschaftlichen Nutzung ausgeht, wurde dabei durch das Risiko des Auftretens von Oberflächenabfluss (runoff) von der Ackerfläche in das Gewässer ausgedrückt. Der Faktor "Risk of Runoff" wurde von dem von der OECD vorgeschlagenen "ratio of exposure to toxicity" (REXTOX)-Modell abgeleitet. Durch multivariate Statistik konnten insgesamt 39,9% der Varianz in der Artenzahl erklärt werden, wobei die Gewässerbreite mit 25,3% den wichtigsten Faktor darstellte, gefolgt vom Faktor "Risk of Runoff" mit 9,7%. Abschnitt 1.3 - Informationssystem zur ökotoxikologischen Bewertung der Gewässergüte in Bezug auf Pflanzenschutzmitteleinträge aus der Landwirtschaft - Systemaufbau und Anwendungsmöglichkeiten (Tagungsbeitrag S. 61): Abschnitt 1.3 enthält einen kurzen Überblick über das Simulationssystem, generelle Anwendungsmöglichkeiten sowie Anwendungsbeispiele. Das Simulationssystem Ein wichtiger Aspekt für den Einsatz eines Simulationsmodells im Rahmen der Risikoabschätzung ist dessen einfache Anwendbarkeit in der Praxis. Dazu zählen die leichte Verfügbarkeit der benötigten Eingangsdaten, die Umsetzung des Modells in eine Softwareanwendung sowie die entsprechende Dokumentation des Systems. Abschnitt 1.4 - Informationssystem zur ökotoxikologischen Bewertung der Gewässergüte in Bezug auf Pflanzenschutzmitteleinträge aus der Landwirtschaft - Simulationsmodell und Systemaufbau (BMBF-Bericht, S. 67): In diesem Abschnitt wird das verwendete Modell, die "simplified formula for indirect loadings caused by runoff" (SFIL), der schematische Aufbau des Simulationssystems sowie der Ablauf des Datenverarbeitungsprozesses dargestellt. Abschnitt 1.5 - Benutzerhandbuch (BMBF-Bericht, S. 71): Das Benutzerhandbuch enthält Informationen über die Installation des Systems, die Erzeugung der benötigten Eingangsdaten, zur allgemeinen Arbeit mit dem System sowie Anwendungsbeispiele (Was-wäre-wenn-Analyse). Abschnitt 1.6 - Technische Dokumentation (BMBF-Bericht, S. 104): Die technische Dokumentation beschreibt die Struktur der Import-/Export-Datenbanktabellen des Simulators.
Invasive species often have a significant impact on the biodiversity of ecosystems and the species native to it. One of the worst invaders worldwide is Aphanomyces astaci, the causative agent of the crayfish plague, an often fatal disease to crayfish species not native to North America. Aphanomyces astaci originates from North America and was introduced to Europe in the midst of the 19th century. Since then, it spread throughout Europe diminishing the European crayfish populations. The overall aim of this thesis was to evaluate the threat that A. astaci still poses to European crayfish species more than 150 years after its introduction to Europe. In the first part of the thesis, crayfish specimens, which are available in the German pet trade, were tested for infections with A. astaci. Around 13% of the tested crayfish were clearly infected with A. astaci. The study demonstrated the potential danger the pet trade poses for biodiversity through the import of alien species and their potential pathogens, in general. In the second part of the thesis, the A. astaci infection prevalence of crayfish species in wild populations in Europe was tested. While the stone crayfish, Austropotamobius torrentium, showed high susceptibility to different haplogroups of A. astaci, the narrow-clawed crayfish, Astacus leptodactylus, was able to survive infections, even by haplogroup B, which is considered to be highly virulent. In the last part of the thesis, A. astaci was traced back to its original distribution area of North America. While the crayfish plague never had such a devastating effect on crayfish in North America as it had in Europe, the reasons for the success of invasive crayfish within North America are not yet fully understood. It is possible that A. astaci increases the invasion success of some crayfish species. Several populations of the rusty crayfish, Orconectes rusticus, in the Midwest of North America were confirmed to be infected with A. astaci and a new genotype was identified, possibly indicating that each crayfish host is vector of a unique A. astaci genotype, even in North America. Overall, the present thesis provides evidence that A. astaci is still a major threat to the crayfish species indigenous to Europe. Crayfish mass mortalities still occur in susceptible crayfish species like A. torrentium even 150 years after the first introduction of A. astaci. While there are some indications for increased resistances through processes of co-evolution, the continuous introduction of crayfish species to Europe threatens to cause new outbreaks of the crayfish plague through the parallel introduction of new, highly virulent A. astaci strains.
Environmental processes transforming inorganic nanoparticles: implications on aquatic invertebrates
(2020)
Engineered inorganic nanoparticles (EINPs) are produced and utilized on a large scale and will end up in surface waters. Once in surface waters, EINPs are subjected to transformations induced by environmental processes altering the particles’ fate and inherent toxicity. UV irradiation of photoactive EINPs is defined as one effect-inducing pathway, leading to the formation of reactive oxygen species (ROS), increasing EINP toxicity by exerting oxidative stress in aquatic life. Simultaneously, UV irradiation of photoactive EINP alters the toxicity of co-occurring micropollutants (e.g. pesticides) by affecting their degradation. The presence of natural organic matter (NOM) reduces the agglomeration and sedimentation of EINPs, extending the exposure of pelagic species, while delaying the exposure of benthic species living in and on the sediment, which is suggested as final sink for EINPs. However, the joint impact of NOM and UV irradiation on EINP-induced toxicity, but also EINP-induced degradation of micropollutants, and the resulting risk for aquatic biota, is poorly understood. Although potential effects of EINPs on benthic species are increasingly investigated, the importance of exposure pathways (waterborne or dietary) is unclear, along with the reciprocal pathway of EINPs, i.e. the transport back from aquatic to terrestrial ecosystems. Therefore, this thesis investigates: (i) how the presence of NOM affects the UV-induced toxicity of the model EINP titanium dioxide (nTiO2) on the pelagic organism Daphnia magna, (ii) to which extent UV irradiation of nTiO2 in the presence and absence of NOM modifies the toxicity of six selected pesticides in D. magna, (iii) potential exposure pathway dependent effects of nTiO2 and silver (nAg) EINPs on the benthic organism Gammarus fossarum, and (iv) the transport of nTiO2 and gold EINPs (nAu) via the merolimnic aquatic insect Chaetopteryx villosa back to terrestrial ecosystems. nTiO2 toxicity in D. magna increased up to 280-fold in the presence of UV light, and was mitigated by NOM up to 12-fold. Depending on the pesticide, UV irradiation of nTiO2 reduced but also enhanced pesticide toxicity, by (i) more efficient pesticide degradation, and presumably (ii) formation of toxic by-products, respectively. Likewise, NOM reduced and increased pesticide toxicity, induced by (i) protection of D. magna against locally acting ROS, and (ii) mitigation of pesticide degradation, respectively. Gammarus’ energy assimilation was significantly affected by both EINPs, however, with distinct variation in direction and pathway dependence between nTiO2 and nAg. EINP presence delayed C. villosa emergence by up to 30 days, and revealed up to 40% reduced lipid reserves, while the organisms carried substantial amounts of nAu (~1.5 ng/mg), and nTiO2 (up to 2.7 ng/mg). This thesis shows, that moving test conditions of EINPs towards a more field-relevant approach, meaningfully modifies the risk of EINPs for aquatic organisms. Thereby, more efforts need to be made to understand the relative importance of EINP exposure pathways, especially since a transferability between different types of EINPs may not be given. When considering typically applied risk assessment factors, adverse effects on aquatic systems might already be expected at currently predicted environmental EINP concentrations in the low ng-µg/L range.
With 47% land coverage in 2016, agricultural land was one of the largest terrestrial biomes in Germany. About 70% of the agricultural land was cropped area with associated pesticide applications. Agricultural land also represents an essential habitat for amphibians. Therefore, exposure of amphibians to agrochemicals, such as fertilizers and pesticides, seems likely. Pesticides can be highly toxic for amphibians, even a fraction of the original application rate may result in high amphibian mortality.
To evaluate the potential risk of pesticide exposure for amphibians, the temporal coincidence of amphibian presence on agricultural land and pesticide applications (N = 331) was analyzed for the fire-bellied toad (Bombina bombina), moor frog (Rana arvalis), spadefoot toad (Pelobates fuscus) and crested newt (Triturus cristatus) during spring migration. In 2007 and 2008, up to 80% of the migrating amphibians temporally coincided with pesticide applications in the study area of Müncheberg, about 50 km east of Berlin. Pesticide interception by plants ranged between 50 to 90% in winter cereals and 80 to 90% in winter rape. The highest coincidence was observed for the spadefoot toad, where 86.6% of the reproducing population was affected by a single pesticide in winter rape during stem elongation with 80% pesticide interception by plants. Late migrating species, such as the fire-bellied toad and the spadefoot toad, overlapped more with pesticide applications than early migrating species, such as the moor frog, did. Under favorable circumstances, the majority of early migrants may not coincide with the pesticide applications of arable fields during spring migration.
To evaluate the potential effect of pesticide applications on populations of the common frog (Rana temporaria), a landscape genetic study was conducted in the vinicultural area of Southern Palatinate. Due to small sample sizes at breeding sites within viniculture, several DNA sampling methods were tested. Furthermore, the novel repeated randomized selection of genotypes approach was developed to utilize genetic data from siblings for more reliable estimates of genetic parameters. Genetic analyses highlighted three of the breeding site populations located in viniculture as isolated from the meta-population. Genetic differentiation among breeding site populations in the viniculture (median pairwise FST=0.0215 at 2.34 km to 0.0987 at 2.39 km distance) was higher compared to genetic differentiation among breeding site populations in the Palatinate Forest (median pairwise FST=0.0041 at 5.39 km to 0.0159 at 9.40 km distance).
The presented studies add valuable information about the risk of pesticide exposure for amphibians in the terrestrial life stage and possible effects of agricultural land on amphibian meta-populations. To conserve endemic amphibian species and their (genetic) diversity in the long run, the risk assessment of pesticides and applied agricultural management measures need to be adjusted to protect amphibians adequately. In addition, other conservation measures such as the creation of new suitable breeding site should be considered to improve connectivity between breeding site populations and ensure the persistence of amphibians in the agricultural land.
Diet-related effects of antimicrobials in aquatic decomposer-shredder and periphyton-grazer systems
(2022)
Leaf-associated microbial decomposers as well as periphyton serve as important food sources for detritivorous and herbivorous macroinvertebrates (shredders and grazers) in streams. Shredders and grazers, in turn, provide not only collectors with food but also serve as prey for predators. Therefore, decomposer-shredder and periphyton-grazer systems (here summarized as freshwater biofilm-consumer systems) are highly important for the energy and nutrient supply in heterotrophic and autotrophic stream food webs. However, both systems can be affected by chemical stressors, amongst which antimicrobials (e.g., antibiotics, fungicides and algaecides) are of particular concern. Antimicrobials can impair shredders and grazers not only via waterborne exposure (waterborne effect pathway) but also through dietary exposure and microorganism-mediated alterations in the food quality of their diet (dietary effect pathway). Even though the relevance of the latter pathway received more attention in recent years, little is known about the mechanisms that are responsible for the observed effects in shredders and grazers. Therefore, the first objective of this thesis was to broaden the knowledge of indirect antimicrobial effects in a model shredder and grazer via the dietary pathway. Moreover, although freshwater biofilm-consumer systems are most likely exposed to antimicrobial mixtures comprised of different stressor groups, virtually nothing is known of these mixture effects in both systems. Therefore, the second objective was to assess and predict diet-related antimicrobial mixture effects in a model freshwater biofilm-consumer system. During this thesis, positive diet-related effects of a model antibiotic on the energy processing and physiology of the shredder Gammarus fossarum were observed. They were probably triggered by shifts in the leaf-associated microbial community in favor of aquatic fungi that increased the food quality of leaves for the shredder. Contrary to that, a model fungicide induced negative effects on the energy processing of G. fossarum via the dietary pathway, which can be explained by negative impacts on the microbial decomposition efficiency leading to a reduced food quality of leaf litter for gammarids. For diet-related antimicrobial effects in periphyton-grazer systems, a model algaecide altered the periphyton community composition by increasing nutritious and palatable algae. This resulted in an enhanced consumption and physiological fitness of the grazer Physella acuta. Finally, it was shown that complex horizontal interactions among leaf-associated microorganisms are involved, making diet-related antimicrobial mixture effects in the shredder G. fossarum difficult to predict. Thus, this thesis provides new insights into indirect diet-related effects of antimicrobials on shredders and grazers as well as demonstrates uncertainties of antimicrobial mixture effect predictions for freshwater biofilm-consumer systems. Moreover, the findings in this thesis are not only informative for regulatory authorities, as indirect effects and effects of mixtures across chemical classes are not considered in the environmental risk assessment of chemical substances, but also stimulate future research to close knowledge gaps identified during this work.
The application of pesticides to agricultural areas can result in transport to adjacent non-target environments. In particular, surface water systems are likely to receive agricultural pesticide input. When pesticides enter aquatic environments, they may pose a substantial threat to the ecological integrity of surface water systems. To minimize the risk to non-target ecosystems the European Union prescribes an ecotoxicological risk assessment within the registration procedure of pesticides, which consists of an effect and an exposure assessment.
This thesis focuses on the evaluation of the exposure assessment and the implications to the complete regulatory risk assessment, and is based on four scientific publications. The main part of the thesis focuses on evaluation of the FOCUS modelling approach, which is used in regulatory risk assessment to predict pesticide surface water concentrations. This was done by comparing measured field concentrations (MFC) of agricultural insecticides (n = 466) and fungicides (n = 417) in surface water to respective predicted environmental concentrations (PEC) calculated with FOCUS step 1 to step 4 at two different levels of field relevance. MFCs were extracted from the scientific literature and were measured in field studies conducted primarily in Europe (publications 1 and 3).
In addition, an alternative fugacity-based multimedia mass-balance model, which needs fewer input parameters and less computing effort, was used to calculate PECs for the same insecticide MFC dataset and compared to the FOCUS predictions (publication 3). Furthermore, FOCUS predictions were also conducted for veterinary pharmaceuticals in runoff from an experimental plot study, to assess the FOCUS predictions for a different class of chemicals with a different relevant entry pathway (publication 2).
In publication 4, the FOCUS step-3 approach was used to determine relevant insecticide exposure patterns. These patterns were analysed for different monitoring strategies and the implications for the environmental risk assessment (publication 4).
The outcome of this thesis showed that the FOCUS modelling approach is neither protective nor appropriate in predicting insecticide and fungicide field concentrations. Up to one third of the MFCs were underpredicted by the model calculations, which means that the actual risk might be underestimated. Furthermore, the results show that a higher degree of realism even reduces the protectiveness of model results and that the model predictions are worse for highly hydrophobic and toxic pyrethroids.
In addition, the absence of any relationship between measured and predicted concentrations questions the general model performance quality (publication 1 and 3). Further analyses revealed that deficiencies in protectiveness and predictiveness of the environmental exposure assessment might even be higher than shown in this thesis, because actual short-term peak concentrations are only detectable with an event-related sampling strategy (publication 4). However, it was shown that the PECs of a much simpler modelling approach are much more appropriate for the prediction of insecticide MFC, especially for calculations with a higher field relevance (publication 3). The FOCUS approach also failed to predict concentrations of veterinary pharmaceuticals in runoff water (publication 2). In conclusion, the findings of this thesis showed that there is an urgent need for the improvement of exposure predictions conducted in the environmental risk assessment of pesticides as a group of highly relevant environmental chemicals, to ensure that the increasing use of those chemicals does not lead to further harmful effects in aquatic ecosystems.
Systemische Neonicotinoide gehören zu den weltweit meist genutzten Insektiziden. Neben ihrer Anwendung in der Landwirtschaft werden sie zunehmend zur Bekämpfung von Baumschädlingen in
der Forstwirtschaft eingesetzt. Die im Herbst von Laubbäumen fallenden Blätter können allerdings
immer noch Neonicotinoide enthalten. Gelangen diese kontaminierten Blätter schließlich in
nahegelegene Bäche werden die wasserlöslichen Neonicotinoide wieder mobilisiert und somit
potenziell aquatische Nicht-Zielorganismen über die Wasserphase exponiert. Obwohl der Standardtestorganismus Daphnia magna (Crustacea; Cladocera) relativ unempfindlich gegenüber
Neonicotinoiden ist, sind viele andere aquatische Invertebraten bereits bei einer Exposition im ng/L- bis niedrigem μg/L-Bereich negativ beeinträchtigt. Besonders laubzersetzende Invertebraten (= Shredder) könnten, zusätzlich zu einer Exposition über die Wasserphase, durch den Eintrag von Neonicotinoid-kontaminiertem Laub in ein Fließgewässer negativ beeinträchtigt werden, da Laub für sie eine essentielle Nahrungsquelle darstellt. Jedoch erhielt dieser Expositionspfad im Zusammenhang mit aquatischen Shreddern und Neonicotinoid-kontaminiertem Pflanzenmaterial bisher kaum Aufmerksamkeit seitens der Forschung und findet keine Berücksichtigung in der aquatischen Umweltrisikobewertung. Das Hauptziel dieser Arbeit war daher (1) Neonicotinoidrückstände in Blättern zu quantifizieren sowie für Shredder relevante Expositionswege zu identifizieren, (2)
ökotoxikologische Effekte einer Exposition über die Wasserphase sowie über die Nahrung für zwei
Modell-Shredder Gammarus fossarum (Amphipoda) und Chaetopteryx villosa (Insecta) zu untersuchen, und schließlich (3) biotische und abiotische Faktoren zu betrachten, welche eine Exposition unter Feldbedingungen potenziell beeinträchtigen könnten.
Im Rahmen dieser Arbeit konnten Rückstände der Neonicotinoide Imidacloprid, Thiacloprid und
Acetamiprid in Blätter behandelter Schwarzerlen quantifiziert werden. Ein entwickeltes „Worst-Case
Modell“ prognostizierte niedrige Imidaclopridwasserkonzentrationen für einen Bach in welchen Imidacloprid-kontaminierte Blätter eingetragen werden. Jedoch konnte mit Hilfe des Modells die Aufnahme über die Nahrung als ein für aquatische Shredder relevanter Expositionspfad identifiziert werden. Der Konsum von Neonicotinoid-kontaminierten Blättern führte, bei gleichzeitiger Exposition über die Wasserphase (= kombinierte Exposition), in beiden Testorganismen zu stärkeren Effekten als die alleinige Exposition über die Wasserphase. Des Weiteren gelang es in einem weiteren Laborexperiment die beiden Expositionswege mittels einer Durchflussanlage zu separieren. Hierbei führte die separate Exposition von G. fossarum sowohl über die Nahrung (= Konsum von Thiaclopridkontaminierten Blättern) als auch über die Wasserphase zu vergleichbaren Effektgrößen. Zudem ließen sich die unter einer kombinierten Exposition beobachteten Effektgrößen weitestgehend mit dem Referenzmodell der „Unabhängigen Wirkung“ vorhersagen, was eine Wirkung auf unterschiedliche molekulare Zielorte vermuten lässt. Die durch Imidacloprid ausgelöste toxischen Effekte auf G. fossarum konnten schließlich durch eine Behandlung der Blätter mit UV-Strahlung (repräsentativ für Sonnenlicht) sowie durch Leaching in Wasser reduziert werden. Jedoch waren beide Shredder-Spezies nicht dazu in der Lage aktiv eine Aufnahme von Neonicotinoiden über die Nahrung zu vermeiden. Daher geht aus dieser Arbeit die Empfehlung hervor, bereits während der Registrierung von systemischen Pestiziden, auf nahrungsbedingte Effekte zu testen und dadurch aquatische Shredder als auch assoziierte Ökosystemfunktionen (z.B. Laubabbau) zu schützen.
Aktuelle Entwicklungen in der Europäischen Gesetzgebung fordern die Umsetzung von Risikominderungsmaßnahmen, die diffuse Einträge von Pestiziden in Oberflächengewässer und deren Schadwirkung mindern sollen. Bepflanzte Gräben und Feuchtgebiete (vegetated treatment systems: VTS) bieten die Möglichkeit potenzielle Schadwirkung von Pestizideinträgen infolge von Oberflächenabflussereignissen zu mindern, die mit anderen Maßnahmen unvermeidbar wären. Versuche in experimentellen Feuchtgebieten und bepflanzten Gräben wurden durchgeführt, um die Funktionstüchtigkeit möglicher Systeme zu untersuchen. In fünf Rückhaltebecken und zwei bepflanzten Gräben in der Weinbauregion Südpfalz (Südwestdeutschland) wurde von 2006 bis 2009 eine umfangreiche Beprobung von belastetem Wasser nach Starkregenereignissen vorgenommen und die Reduktionsleistung der Systeme bezüglich der eingetragenen Konzentrationen ermittelt. Der Einfluss von Pflanzendichte, Größe der Systeme und Eigenschaften der eingetragenen, bzw. experimentell eingespeisten Substanzen war Schwerpunkt bei der Auswertung der Ergebnisse. Zur Vorhersage der Gewässerbelastung nach niederschlagsbezogenem Oberflächenabfluss wurde in einer Geoinformationsumgebung (GIS) ein Simulationswerkzeug entwickelt. Das Werkzeug arbeitet mit einer sehr exakten Datenbank von hoher räumlicher Auflösung auf Europäischer Ebene. Basierend auf den Erkenntnissen der Experimente, den Ergebnissen der beprobten Gewässer und weiteren Daten von anderen Systemen, die im EU-Life Projekt ArtWET erhoben wurden, ist ein zweites räumliches Werkzeug entstanden, das zur Entscheidungsunterstützung dient und mit dem Risikominderungsmaßnahmen simuliert werden können. Ergebnisse der Experimente und Feldstudien zeigen, dass in experimentellen Feuchtgebieten und bepflanzten Gräben Reduktionen von über 90% der eingetragenen Pestizidkonzentrationen möglich sind. Bepflanzte Gräben und Feuchtgebiete zeigten signifikant bessere Reduktion als unbepflanzte. Pflanzendichte und Sorptivität an organischen Kohlenstoff wurden als Variablen mit der größten Erklärungskraft für die Zielvariable Reduktion der Pestizidkonzentrationen identifiziert (im Gräben-Mesokosmos konnten 65% der Variabilität mit den Variablen Pflanzendichte und KOC erklärt werden. In der Feldstudie wurde gezeigt, dass Fungizidkonzentrationen innerhalb der Rückhaltebecken (Median 38%) und bepflanzten Gräben (Median 56%) signifikant reduziert wurden. Die Regressionsanalyse mit diesen Daten zeigte, dass neben der Pflanzendichte auch die Größe der Systeme Einfluss auf die Reduktion der Pestizidkonzentrationen hat (DP: R²=0.57, p<0.001; VD:
R²=0.19, p<0.001). Die Datenbank für die GIS Werkzeuge wurde mit frei verfügbaren Europäischen Daten aufgebaut. Der erweiterte, von der OECD empfohlene REXTOX Risikoindikator wurde modifiziert und für die Risikomodellierung für alle Agrargewässer auf Europäischer Ebene angewandt. Die Ergebnisse der Risikosimulationen bieten die Datenbasis für das zweite Werkzeug, in dem auch die VTS als Risikominderungsmaßnahme eingearbeitet sind. Die Berechnung der Risikominderungsmaßnahmen kann für die einzelnen Kulturen, ausgewählte Gebiete und unterschiedliche Pestizide durchgeführt werden. Kosten für die Risikominderungsmaßnahmen werden ermittelt. Die Ergebnisse liefern wichtige neue Erkenntnisse zur Nutzung von bepflanzten Systemen als Risikominderungsmaßnahmen für diffuse Pestizideinträge in Agrargewässer. Die Proben der Weinbaugewässer zeigen, dass auch die bisher schlecht untersuchte Gruppe der Fungizide nachteilige Auswirkungen auf aquatische Ökosysteme haben kann. Die entwickelten GIS Werkzeuge sind leicht anwendbar und damit nicht nur als Basis für zukünftige Untersuchungen geeignet, sondern auch als Entscheidungsunterstützung in der praktischen Umsetzung außerhalb der Forschung hilfreich. Auf Europäischer Ebene können die GIS-Werkzeuge einerseits externe Kosten der Gewässerverschmutzung durch diffuse Pflanzenschutzmitteleinträge berechnen, indem die Kosten der unterschiedlichen Risikominderungsmaßnahmen abgeschätzt werden. Andererseits kann die Simulation der Maßnahmen bei der Entscheidungsfindung zur Umsetzung der Vorgaben der Wasserrahmenrichtlinie helfen. Zukünftige Studien sind insbesondere im Bereich der Fungizidbelastung von Oberflächengewässern und der langfristigen Funktionstüchtigkeit von bewachsenen Gräben und Feuchtgebieten als Risikominderungsmaßnahmen notwendig.