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Environmental processes transforming inorganic nanoparticles: implications on aquatic invertebrates
(2020)
Engineered inorganic nanoparticles (EINPs) are produced and utilized on a large scale and will end up in surface waters. Once in surface waters, EINPs are subjected to transformations induced by environmental processes altering the particles’ fate and inherent toxicity. UV irradiation of photoactive EINPs is defined as one effect-inducing pathway, leading to the formation of reactive oxygen species (ROS), increasing EINP toxicity by exerting oxidative stress in aquatic life. Simultaneously, UV irradiation of photoactive EINP alters the toxicity of co-occurring micropollutants (e.g. pesticides) by affecting their degradation. The presence of natural organic matter (NOM) reduces the agglomeration and sedimentation of EINPs, extending the exposure of pelagic species, while delaying the exposure of benthic species living in and on the sediment, which is suggested as final sink for EINPs. However, the joint impact of NOM and UV irradiation on EINP-induced toxicity, but also EINP-induced degradation of micropollutants, and the resulting risk for aquatic biota, is poorly understood. Although potential effects of EINPs on benthic species are increasingly investigated, the importance of exposure pathways (waterborne or dietary) is unclear, along with the reciprocal pathway of EINPs, i.e. the transport back from aquatic to terrestrial ecosystems. Therefore, this thesis investigates: (i) how the presence of NOM affects the UV-induced toxicity of the model EINP titanium dioxide (nTiO2) on the pelagic organism Daphnia magna, (ii) to which extent UV irradiation of nTiO2 in the presence and absence of NOM modifies the toxicity of six selected pesticides in D. magna, (iii) potential exposure pathway dependent effects of nTiO2 and silver (nAg) EINPs on the benthic organism Gammarus fossarum, and (iv) the transport of nTiO2 and gold EINPs (nAu) via the merolimnic aquatic insect Chaetopteryx villosa back to terrestrial ecosystems. nTiO2 toxicity in D. magna increased up to 280-fold in the presence of UV light, and was mitigated by NOM up to 12-fold. Depending on the pesticide, UV irradiation of nTiO2 reduced but also enhanced pesticide toxicity, by (i) more efficient pesticide degradation, and presumably (ii) formation of toxic by-products, respectively. Likewise, NOM reduced and increased pesticide toxicity, induced by (i) protection of D. magna against locally acting ROS, and (ii) mitigation of pesticide degradation, respectively. Gammarus’ energy assimilation was significantly affected by both EINPs, however, with distinct variation in direction and pathway dependence between nTiO2 and nAg. EINP presence delayed C. villosa emergence by up to 30 days, and revealed up to 40% reduced lipid reserves, while the organisms carried substantial amounts of nAu (~1.5 ng/mg), and nTiO2 (up to 2.7 ng/mg). This thesis shows, that moving test conditions of EINPs towards a more field-relevant approach, meaningfully modifies the risk of EINPs for aquatic organisms. Thereby, more efforts need to be made to understand the relative importance of EINP exposure pathways, especially since a transferability between different types of EINPs may not be given. When considering typically applied risk assessment factors, adverse effects on aquatic systems might already be expected at currently predicted environmental EINP concentrations in the low ng-µg/L range.
Systemische Neonicotinoide gehören zu den weltweit meist genutzten Insektiziden. Neben ihrer Anwendung in der Landwirtschaft werden sie zunehmend zur Bekämpfung von Baumschädlingen in
der Forstwirtschaft eingesetzt. Die im Herbst von Laubbäumen fallenden Blätter können allerdings
immer noch Neonicotinoide enthalten. Gelangen diese kontaminierten Blätter schließlich in
nahegelegene Bäche werden die wasserlöslichen Neonicotinoide wieder mobilisiert und somit
potenziell aquatische Nicht-Zielorganismen über die Wasserphase exponiert. Obwohl der Standardtestorganismus Daphnia magna (Crustacea; Cladocera) relativ unempfindlich gegenüber
Neonicotinoiden ist, sind viele andere aquatische Invertebraten bereits bei einer Exposition im ng/L- bis niedrigem μg/L-Bereich negativ beeinträchtigt. Besonders laubzersetzende Invertebraten (= Shredder) könnten, zusätzlich zu einer Exposition über die Wasserphase, durch den Eintrag von Neonicotinoid-kontaminiertem Laub in ein Fließgewässer negativ beeinträchtigt werden, da Laub für sie eine essentielle Nahrungsquelle darstellt. Jedoch erhielt dieser Expositionspfad im Zusammenhang mit aquatischen Shreddern und Neonicotinoid-kontaminiertem Pflanzenmaterial bisher kaum Aufmerksamkeit seitens der Forschung und findet keine Berücksichtigung in der aquatischen Umweltrisikobewertung. Das Hauptziel dieser Arbeit war daher (1) Neonicotinoidrückstände in Blättern zu quantifizieren sowie für Shredder relevante Expositionswege zu identifizieren, (2)
ökotoxikologische Effekte einer Exposition über die Wasserphase sowie über die Nahrung für zwei
Modell-Shredder Gammarus fossarum (Amphipoda) und Chaetopteryx villosa (Insecta) zu untersuchen, und schließlich (3) biotische und abiotische Faktoren zu betrachten, welche eine Exposition unter Feldbedingungen potenziell beeinträchtigen könnten.
Im Rahmen dieser Arbeit konnten Rückstände der Neonicotinoide Imidacloprid, Thiacloprid und
Acetamiprid in Blätter behandelter Schwarzerlen quantifiziert werden. Ein entwickeltes „Worst-Case
Modell“ prognostizierte niedrige Imidaclopridwasserkonzentrationen für einen Bach in welchen Imidacloprid-kontaminierte Blätter eingetragen werden. Jedoch konnte mit Hilfe des Modells die Aufnahme über die Nahrung als ein für aquatische Shredder relevanter Expositionspfad identifiziert werden. Der Konsum von Neonicotinoid-kontaminierten Blättern führte, bei gleichzeitiger Exposition über die Wasserphase (= kombinierte Exposition), in beiden Testorganismen zu stärkeren Effekten als die alleinige Exposition über die Wasserphase. Des Weiteren gelang es in einem weiteren Laborexperiment die beiden Expositionswege mittels einer Durchflussanlage zu separieren. Hierbei führte die separate Exposition von G. fossarum sowohl über die Nahrung (= Konsum von Thiaclopridkontaminierten Blättern) als auch über die Wasserphase zu vergleichbaren Effektgrößen. Zudem ließen sich die unter einer kombinierten Exposition beobachteten Effektgrößen weitestgehend mit dem Referenzmodell der „Unabhängigen Wirkung“ vorhersagen, was eine Wirkung auf unterschiedliche molekulare Zielorte vermuten lässt. Die durch Imidacloprid ausgelöste toxischen Effekte auf G. fossarum konnten schließlich durch eine Behandlung der Blätter mit UV-Strahlung (repräsentativ für Sonnenlicht) sowie durch Leaching in Wasser reduziert werden. Jedoch waren beide Shredder-Spezies nicht dazu in der Lage aktiv eine Aufnahme von Neonicotinoiden über die Nahrung zu vermeiden. Daher geht aus dieser Arbeit die Empfehlung hervor, bereits während der Registrierung von systemischen Pestiziden, auf nahrungsbedingte Effekte zu testen und dadurch aquatische Shredder als auch assoziierte Ökosystemfunktionen (z.B. Laubabbau) zu schützen.