500 Naturwissenschaften und Mathematik
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Organische Substanzen spielen eine wichtige Rolle bei der Bildung von stabilen Bodenstrukturen. Dabei sind maßgeblich deren physikochemischen Eigenschaften, Wechselwirkungen mit der mineralischen Bodenphase und die daraus resultierende Boden-Wasser Interaktionen von Bedeutung. Dennoch weiß man nur wenig über zugrunde liegenden Mechanismen der Partikelverkittung durch organische Substanzen und inwieweit deren Quellung unter Bildung von interpartikulären Hydrogelen die bodenstrukturelle Stabilität beeinflusst. Bis heute existiert kein mechanistisches Model, dass deren Quellung im Boden beschreibt und daraus resultierende Boden-Wasser Interaktionen in Zusammenhang mit bodenstruktureller Stabilität bringt. Dies ist maßgeblich auf das Fehlen bzw. eine unzureichende Adaptierung geeigneter Testmethoden zur Erfassung von Quellungsprozessen interpartikulärer Hydrogele in Böden zurückzuführen.
In der vorliegenden Dissertation wurde die 1H NMR Relaxometrie mit mikro- und makrostrukturellen Bodenstabilitätstests kombiniert um Boden-Wasser Interaktionen mit der strukturellen Stabilität wassergesättigter und ungesättigter, feuchter Böden zu verknüpfen. Der Erste Teil der Arbeit erfasste Potential und Grenzen der 1H-NMR Relaxometry zur Erfassung unterschiedlicher Wasserpopulationen und struktureller Stabilisierungsmechanismen Boden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde die 1H-NMR Relaxometrie zur Untersuchung von Quellungsprozessen einer hydrogel-bildenden organischen Modelsubstanz in Modelböden unterschiedlicher Komplexität eingesetzt. Mittels der Kombination mit Bodenrheologie sollten die zugrundeliegenden Mechanismen identifiziert werden, die im Zusammenhang mit der strukturellen Bodenstabilität stehen. Im letzten Teil der Arbeit wurden die zuvor gesammelten Erkenntnisse auf einen humosen, landwirtschaftlichen Boden übertragen und die Effekte einzelner organischer und mineralischer Bo-denbestandteile auf Boden-Wasser-Interaktionen und bodenstrukturelle Stabilität mittels Dichtefraktionierung noch detaillierter erfasst.
Die zunehmende Komplexität der Experimente ermöglichten eine Brücke zwischen den physikochemischen Eigenschaften interpartikulären Hydrogels und bodenstruktureller Stabilität zu schlagen und ein Modell für die zugrunde liegenden Prozesse für wassergesättigte und ungesättigte, feuchte Böden abzuleiten: Während gequollene Tonpartikel die Reibung zwischen Bodenpartikeln erniedrigen und somit die bodenstrukturelle Stabilität herabsetzen, zeigen gequollen Hydrogelstrukturen den gegenteiligen Effekt und erhöhen die bodenstrukturelle Stabilität. Dies ist zurückzuführen auf die Bildung eines flexiblen und viskosen Polymernetzwerkes, welches mineralische Bodenpartikel über weite Bereiche verbindet und eine deutlich höhere Stabilität als Poren- oder Kapillarwasser aufweist. Es zeigte sich zudem, dass die bodenstrukturelle Stabilität mit steigender Viskosität des interpartikulären Hydrogels zunimmt und dabei von der Inkubationszeit, Bodentextur, Zusammensetzung der Bodenlösung und externen Faktoren wie Bodenfeuchtedynamik und landwirtschaftliche Bewirtschaftungsweisen abhängt. Die stabilisierende Wirkung von interpartikulärem Hydrogel wird zusätzlich durch Tonpartikeln verstärkt, was maßgeblich aus Polymer-Ton-Interaktionen und der Aufnahme von Tonpartikeln in das Hydrogelnetzwerk resultiert. Zusätzlich konnte gezeigt werden, dass die gleichzeitige Quellung von Hydrogelstrukturen und Tonpartikeln und der dabei vorhandenen Konkurrenz um verfügbares Wasser und freien Raum zu einer gegenseitigen Quellungshemmung führen. Somit erhöhen Polymer-Ton-Interaktionen nicht nur die Viskosität des interpartikulären Hydrogels und damit dessen Stabilisierungspotential, sondern erniedrigen zudem die Quellung von Tonpartikeln und damit deren negativen Effekte auf die bodenstrukturelle Stabilität. Das Wissen um diese zugrunde liegenden Prozesse erweitert das Verständnis zur Bildung stabiler Bodenstrukturen und ermöglicht das Ergreifen geeigneter, nachhaltiger Bodenbewirtschaftungsmaßnahmen. Die zudem aufgezeigten Limitierungen des mechanistischen Modells sollen Ansatzpunkte für weitere Forschungs- und Optimierungspotentiale aufzeigen.
By the work presented in this thesis, the CH4 emissions of the River Saar were quantified in space and time continuously and all relevant processes leading to the observed pattern were identified. The direct comparison between reservoir zones and free-flowing intermediate reaches revealed, that the reservoir zones are CH4 emission hot spots and emitted over 90% of the total CH4. On average, the reservoir zones emitted over 80 times more CH4 per square meter than the intermediate reaches between dams (0.23 vs. 19.7 mol CH4 m-2 d-1). The high emission rates measured in the reservoir zones fall into the range of emissions observed in tropical reservoirs. The main reason for this is the accumulation of thick organic rich sediments and we showed that the net sedimentation rate is an excellent proxy for estimating ebullitive emissions. Within the hot spot zones, the ebullitive flux enhanced also the diffusive surface emissions as well as the degassing emissions at dams.
To resolve the high temporal variability, we developed an autonomous instrument for continuous measurements of the ebullition rate over long periods (> 4 weeks). With this instrument we could quantify the variability and identify the relevant trigger mechanisms. At the Saar, ship-lock induces surges and ship waves were responsible for over 85% of all large ebullition events. This dataset was also used to determine the error associated with short sampling periods and we found that with sampling periods of 24 hours as used in other studies, the ebullition rates were systematically underestimated by ~50%. Measuring the temporal variability enabled us to build up a conceptual framework for estimating the temporal pattern of ebullition in other aquatic systems. With respect to the contribution of freshwater systems to the global CH4 emissions, hot spot emission sites in impounded rivers have the potential to increase the current global estimate by up to 7%.
Chemical plant protection is an essential element in integrated pest management and hence, in current crop production. The use of Plant Protection Products (PPPs) potentially involves ecological risk. This risk has to be characterised, assessed and managed.
For the coming years, an increasing need for agricultural products is expected. At the same time, preserving our natural resources and biodiversity per se is of equally fundamental importance. The relationship of our economic success and cultural progress to protecting the environment has been made plain in the Ecosystem Service concept. These distinct 'services' provide the foundation for defining ecological protection goals (Specific Protection Goals, SPGs) which can serve in the development of methods for ecological risk characterisation, assessment and management.
Ecological risk management (RM) of PPPs is a comprehensive process that includes different aspects and levels. RM is an implicit part of tiered risk assessment (RA) schemes and scenarios, yet RM also explicitly occurs as risk mitigation measures. At higher decision levels, RM takes further risks, besides ecological risk, into account (e.g., economic). Therefore, ecological risk characterisation can include RM (mitigation measures) and can be part of higher level RM decision-making in a broader Ecosystem Service context.
The aim of this thesis is to contribute to improved quantification of ecological risk as a basis for RA and RM. The initial general objective had been entitled as "… to estimate the spatial and temporal extent of exposure and effects…" and was found to be closely related to forthcoming SPGs with their defined 'Risk Dimension'.
An initial exploration of the regulatory framework of ecological RA and RM of PPPs and their use, carried out in the present thesis, emphasised the value of risk characterisation at landscape-scale. The landscape-scale provides the necessary and sufficient context, including abiotic and biotic processes, their interaction at different scales, as well as human activities. In particular, spatially (and temporally) explicit landscape-scale risk characterisation and RA can provide a direct basis for PPP-specific or generic RM. From the general need for tiered landscape-scale context in risk characterisation, specific requirements relevant to a landscape-scale model were developed in the present thesis, guided by the key objective of improved ecological risk quantification. In principle, for an adverse effect (Impact) to happen requires a sensitive species and life stage to co-occur with a significant exposure extent in space and time. Therefore, the quantification of the Probability of an Impact occurring is the basic requirement of the model. In a landscape-scale context, this means assessing the spatiotemporal distribution of species sensitivity and their potential exposure to the chemical.
The core functionality of the model should reflect the main problem structures in ecological risk characterisation, RA and RM, with particular relationship to SPGs, while being adaptable to specific RA problems. This resulted in the development of a modelling framework (Xplicit-Framework), realised in the present thesis. The Xplicit-Framework provides the core functionality for spatiotemporally explicit and probabilistic risk characterisation, together with interfaces to external models and services which are linked to the framework using specific adaptors (Associated-Models, e.g., exposure, eFate and effect models, or geodata services). From the Xplicit-Framework, and using Associated-Models, specific models are derived, adapted to RA problems (Xplicit-Models).
Xplicit-Models are capable of propagating variability (and uncertainty) of real-world agricultural and environmental conditions to exposure and effects using Monte Carlo methods and, hence, to introduce landscape-scale context to risk characterisation. Scale-dependencies play a key role in landscape-scale processes and were taken into account, e.g., in defining and sampling Probability Density Functions (PDFs). Likewise, evaluation of model outcome for risk characterisation is done at ecologically meaningful scales.
Xplicit-Models can be designed to explicitly address risk dimensions of SPGs. Their definition depends on the RA problem and tier. Thus, the Xplicit approach allows for stepwise introduction of landscape-scale context (factors and processes), e.g., starting at the definitions of current standard RA (lower-tier) levels by centring on a specific PPP use, while introducing real-world landscape factors driving risk. With its generic and modular design, the Xplicit-Framework can also be employed by taking an ecological entity-centric perspective. As the predictive power of landscape-scale risk characterisation increases, it is possible that Xplicit-Models become part of an explicit Ecosystem Services-oriented RM (e.g., cost/benefit level).